Przeprowadzenie obliczeń, interpretacja wyników

Energia elektronowa układu jest zawsze wyliczona podczas każdych obliczeń, służy między innymi w algorytmach optymalizacyjnych, w których poszukiwana jest najmniejsza energia. Aby obliczyć energię, wystarczy policzyć energię dla konkretnego układu. W tym celu stosujemy słowo kluczowe SP (Single point) w linii ze znakiem # np:

# SP B3LYP/6-31G(d)

 

Można także przeprowadzić optymalizację, lub dowolne obliczenia. Po wykonaniu obliczeń energię cząsteczki możemy sprawdzić w pliku wynikowym szukając linii[1] zawierających słowo SCF Done:

W metodzie HF będzie to:

SCF Done: E(RHF) = -985.139230617 A.U. after 3 cycles

W metodzie B3LYP:

SCF Done: E(RB+HF-LYP) = -155.033805085 A.U. after 7 cycles

W metodzie MP2:

SCF Done: E(RHF) = -985.127777421 A.U. after 8 cycles

Oraz kilka lini poniżej w linii zawierającej:

E2 = -0.1992260933D+01 EUMP2 = -0.98712003835432D+03

Wszystkie energie są energiami elektronowymi podawanymi w jednosce atomowej Hartree[2], w metodzie MP2 podana jest energia wyliczona metodą HF (SCF Done), poprawka (E2) uwzględniająca korelacje między elektronami oraz energia wyliczona metodą Hartree Focka z poprawką (EUMP2), np.: -0.98712003835432D+03[3]. Te same wartości energii co w ostatnich liniach z napisem SCF Done możemy znaleźć na końcu pliku, na przykład dla optymalizacji prowadzoną w ćwiczeniu z cząsteczkami etanolu metodą B3LYP:

1\1\GINC-S15\FOpt\RB3LYP\6-31G(d)\C2H6O1\MAREKDOS\05-Sep-2009\0\\# OPT
B3LYP/6-31G(D)\\komentarz moj np.: moje pierwsza optymalizacja, wole
liczyc niz konsumowac ;)\\0,1\O,0.2191201171,-0.3795271757,-1.13665085
17\C,0.2373651866,-0.4111285632,0.2877256129\H,1.2715278049,-0.4276420
155,0.6701513276\C,-0.4795543291,0.8306124631,0.7901795859\H,-0.265415
0533,-1.3149963884,0.6701513276\H,0.6764276346,-1.1716070307,-1.457449
2431\H,-0.4924568475,0.8529602804,1.8857642295\H,0.0231001682,1.733736
3286,0.4285789895\H,-1.5130097881,0.8468628318,0.4285789895\\Version=I
A64L-G03RevC.02\State=1-A'\HF=-155.0338051\RMSD=6.252e-09\RMSF=9.767e-
05\Dipole=0.2646027,-0.4583053,0.3129192\PG=CS [SG(C2H2O1),X(H4)]\\@

Sacred cows make the best hamburger.
-- Mark Twain
Job cpu time: 0 days 0 hours 0 minutes 45.9 seconds.
File lengths (MBytes): RWF= 18 Int= 0 D2E= 0 Chk= 10 Scr= 1
Normal termination of Gaussian 03 at Sat Sep 5 11:10:34 2009.

Entalpia, entalpia swobodna (energia Gibbsa), entropia, energia elektronowa

Wyżej wymienione energie można obliczyć poprzez wyliczenie drgań cząsteczki. W tym celu w pliku tekstowym z obliczeniami w sekcji # umieszczamy napis freq. Obliczenia te można także połaczyć z wcześniejszą optymalizacja cząsteczki w tym celu dodajemy opcję opt np.:

# Opt Freq B3LYP/6-31G(d)

Obliczenia zostaną przeprowadzone w warunkach normalnych (temp. 298.15K, ciśnienie 1bar), oczywiście można zadać także inne warunki, o czym będzie później. W otrzymanym pliku z wynikami na początku sprawdzamy, czy cząsteczka znajduje się w minimum energetycznym. W tym celu szukamy pierwszej linii z napisem: Frequencies --

 Low frequencies ---   -9.7622    0.0006    0.0006    0.0006    9.5432   21.8606
 Low frequencies ---  253.0301  307.2737  417.1536
 Diagonal vibrational polarizability:
        3.9168100       2.0707571      41.3969289
 Harmonic frequencies (cm**-1), IR intensities (KM/Mole), Raman scattering
 activities (A**4/AMU), depolarization ratios for plane and unpolarized
 incident light, reduced masses (AMU), force constants (mDyne/A),
 and normal coordinates:
                     1                      2                      3
                     A                      A                      A
 Frequencies --   253.0301               307.2615               417.1529
 Red. masses --     1.1497                 1.0711                 2.6404
 Frc consts  --     0.0434                 0.0596                 0.2707
 IR Inten    --    26.0210               105.2035                11.2676
 Atom AN      X      Y      Z        X      Y      Z        X      Y      Z
   1   8    -0.00   0.00   0.08    -0.00   0.00   0.04     0.22  -0.06   0.00
   2   6     0.00  -0.00  -0.05    -0.00  -0.00   0.06    -0.02   0.19  -0.00
   3   1     0.03   0.08  -0.11     0.01  -0.02   0.08    -0.07   0.17   0.01
   4   6    -0.00   0.00  -0.01     0.00   0.00  -0.03    -0.19  -0.05  -0.00
   5   1    -0.03  -0.08  -0.11    -0.01   0.02   0.08    -0.07   0.17  -0.01
   6   1    -0.00   0.00  -0.35    -0.00   0.00  -0.92     0.05  -0.35  -0.00
   7   1     0.00   0.00   0.54    -0.00  -0.00  -0.25     0.09  -0.41   0.00
   8   1    -0.29  -0.35  -0.25     0.15   0.11   0.04    -0.49  -0.10  -0.01
   9   1     0.29   0.35  -0.25    -0.15  -0.11   0.04    -0.49  -0.10   0.01
                     4                      5                      6
                     A                      A                      A
 Frequencies --   830.4216               911.8792              1043.4321
 Red. masses --     1.0798                 2.2036                 2.1690
 Frc consts  --     0.4387                 1.0796                 1.3914
 IR Inten    --     0.0130                10.1043                55.6967
 Atom AN      X      Y      Z        X      Y      Z        X      Y      Z
   1   8     0.00   0.00   0.02     0.14   0.09  -0.00     0.07   0.09  -0.00
 

Jeżeli zaznaczona cyfra nie jest ujemna, znaczy to, że struktura jest minimum energetycznym. Jeżeli wartości liczby jest ujemna, wówczas mamy do czynienia ze stanem przejściowym (maksimum energetyczne). Jeżeli poszukujemy struktury w minimum, musimy dokonać niewielkiej zmiany geometrii cząsteczki i potworzyć optymalizację oraz obliczenia częstości. Jeżeli wszystko jest w porządku szukamy w pliku tekstowym linii z napisem Zero-point correction= znajdujemy to w odpowiednim fragmencie pliku.

 Vibrational temperatures:    364.05   442.08   600.19  1194.79  1311.99
(Kelvin) 1501.26 1617.76 1718.95 1859.58 1885.61
2054.69 2132.38 2178.18 2204.01 2246.67
4291.09 4324.44 4399.05 4500.17 4508.95
5394.86

Zero-point correction= 0.080327 (Hartree/Particle)
Thermal correction to Energy= 0.084586
Thermal correction to Enthalpy= 0.085530
Thermal correction to Gibbs Free Energy= 0.054970
Sum of electronic and zero-point Energies= -154.953473
Sum of electronic and thermal Energies= -154.949215
Sum of electronic and thermal Enthalpies= -154.948271
Sum of electronic and thermal Free Energies= -154.978831

E (Thermal) CV S
KCal/Mol Cal/Mol-Kelvin Cal/Mol-Kelvin
Total 53.078 13.368 64.320
Electronic 0.000 0.000 0.000
Translational 0.889 2.981 37.406
Rotational 0.889 2.981 22.318
Vibrational 51.301 7.407 4.596
Vibration 1 0.664 1.758 1.709
Vibration 2 0.697 1.660 1.377
Vibration 3 0.780 1.433 0.902

 

W tym fragmencie znajdują się najbardziej interesujące wartości. Dziś poznamy dwie wartości entalpię ΔH,  oraz entalpię swobodną ΔG (energia Gibbsa), które znajdują się w określonych liniach tekstu:

ΔH = Sum of electronic and thermal Enthalpies      =         –154.948271
ΔG = Sum of electronic and thermal Free Energies =         –154.978831

Mając reakcję np.: CH3OH + 3/2O2 → CO2 + 2H2O, możemy obliczyć ΔH, ΔG poszczególnych substratów oraz produktów, oraz korzystając z prawa Hessa wyliczyć energie spalania metanolu.

Ćwiczenie

Oblicz entalpię spalania metanolu (w kcal/mol) oraz podaj w komentarzach twoją wyliczoną wartość energii dla poszczególnych cząsteczek oraz dla całej reakcji. Dodatkowo podaj czas obliczeń. Wybierz jedną z podanych poniżej metod. Swoje wyniki umieść w komentarzu. Po wykonaniu ćwiczenia przez kilka osób można porównać dokładność metod oraz czas, jaki jest potrzebny z przeprowadzenia obliczeń.

AM1
B3LYP/6-31G(d)
B3LYP/6-31G(d,p)
B3LYP/6-31++G(d,p)
MP2/6-31G(d)
MP2/6-31G(d,p)

*Pamiętaj aby w obliczeniach przeprowadzić także optymalizację najlepiej wykonaj ją razem z obliczeniami częstości  #opt freq METODA/BAZA.

*aby przeliczyć energię z Hartree na kcal/mol wystarczy pomnożyć wartość energii przez 627.509.

[1] Jeżeli mamy w pliku kilka linii zawierające słowa SCF Done: wybieramy ostatnią linię zawierającą te słowa.
[2] Aby przeliczyć na kcal/mol mnożymy wartość uzyskaną w Hartree przez 627.509.
[3] D oznacza to samo co E, różnica polega na tym ze liczba przed została obliczona z podwójną precyzja (Double precision) czyli w naszym wypadku mamy -0.98712003835432 * 103 Hartree

A4 Infociacho